Ο Άγιος Ιλαρίων καταγόταν από το Ηράκλειο της Κρήτης και το κοσμικό του όνομα ήταν Ιωάννης. Είχε άλλα τέσσερα αδέλφια, οι δε γονείς του, Φραντζέσκος και Αικατερίνη, τον είχαν αναθρέψει με επιμέλεια και είχε μάθει τα ιερά γράμματα.
Ο Ιωάννης είχε ένα θείο γιατρό ο οποίος φεύγοντας για την Κωνσταντινούπολη τον πήρε κοντά. Μολονότι ο Ιωάννης έμεινε από μικρός μαζί του για δέκα χρόνια ούτε ιατρική τον έμαθε ο θείος ούτε ενδιαφερόταν καν για τον ανιψιό του. Γι’ αυτό ο Ιωάννης αναγκάστηκε να φύγει από το σπίτι του θείου του και προσελήφθη ως υπάλληλος σ’ ένα έμπορο, Χιώτη στην καταγωγή, ο οποίος απασχολούσε ήδη και κάποιο άλλο υπάλληλο. Κάποτε ο έμπορος αναγκάστηκε να λείψει από το κατάστημά του πηγαίνοντας στην ιδιαίτερή του πατρίδα τη Χίο. Όταν επέστρεψε, οι δύο υπάλληλοι απέδωσαν λογαριασμό στο αφεντικό τους για το χρονικό διάστημα που απουσίαζε. Ο έμπορος θεώρησε ότι τα χρήματα που είχαν εισπραχθεί δεν ανταποκρίνονταν στην αξία των εμπορευμάτων που είχαν πουληθεί και ότι έλειπαν τριάντα γρόσια, μολονότι δεν είχαν κάνει απογραφή των εμπορευμάτων πριν φύγει. Οι υποψίες και οι απειλές του εμπόρου στρέφονταν κατά του Ιωάννη. Απελπισμένος ο Ιωάννης ζήτησε βοήθεια από τον θείο του, ο οποίος όμως δεν τον δέχθηκε.
Μέσα στην απελπισία του πήγε στο ανάκτορο του σουλτάνου για να συναντήσει τη Βαλιδέ σουλτάνα, τη βασιλομήτορα. Πρώτα παρουσιάστηκε στον επιτετραμμένο αγά, τον Αιθίοπα Μερτζάν Αγά, που τον γνώριζε, του ανέφερε την υπόθεση και αυτός ο κάκιστος σύμβουλος άρπαξε την ευκαιρία και τον συμβούλεψε να αλλαξοπιστήσει και θα έχει πολλά πλούτη και αξιώματα. Μέσα στη στεναχώρια του ο Ιωάννης και με συνεργία του διαβόλου δέχθηκε. Τότε περιχαρής ο αγάς τον παρουσίασε στη μητέρα του σουλτάνου και αυτή με τη σειρά της στον σουλτάνο. Αμέσως του έκαναν περιτομή, τον έντυσαν με λαμπρά ενδύματα και τον παρέδωσαν σε κάποιον χότζα να τον διδάσκει.
Μετά τρεις ημέρες όμως ήρθε ο νέος στον εαυτό του και μετανόησε από την καρδιά του. Ζητούσε ευκαιρία να φύγει. Πράγματι κατόρθωσε και έφυγε για την Κριμαία. Έμεινε εκεί δέκα μήνες αλλά δεν μπορούσε να βρει ανάπαυση από το μεγάλο σφάλμα της άρνησης. Έτσι αποφάσισε να επιστρέψει στην Κωνσταντινούπολη με σκοπό να ομολογήσει τον Χριστό. Κάποιοι πνευματικοί όμως τον συμβούλευσαν να πάει στο Άγιο Όρος.
Πήγε στο Άγιο Όρος, πρώτα στην Ιβήρων κι έπειτα στη σκήτη της Αγίας Άννης, κοντά σε κάποιο ιερομόναχο Βησσαρίωνα, ο οποίος υπήρξε αλείπτης και του νεομάρτυρος Λουκά. Ο Γέροντας τον δέχθηκε και του όρισε κανόνα με αυστηρή άσκηση και νηστεία. Σε λίγο καιρό τον έκειρε μοναχό με το όνομα Ιλαρίων. Ένα πρωί ο Ιλαρίων είπε στον Γέροντά του ότι νιώθει έτοιμος να ομολογήσει τον Χριστό που είχε αρνηθεί. Ο Γέροντας συγκατένευσε στον καλό λογισμό και αναχώρησαν μαζί για την Κωνσταντινούπολη. Εκεί πρώτα κοινώνησε από τον Γέροντά του τα Άχραντα Μυστήρια και μετά παρουσιάστηκε στον αγά.
Αμέσως μόλις έγινα μουσουλμάνος – του είπε – μετάνιωσα πικρά και αμέσως άφησα το σκοτάδι της πλάνης και επανήλθα στο φως της αλήθειας, γι’ αυτό αναθεματίζω την ομολογία και την πίστη σας. Χριστιανός ήμουν και είμαι και αναθεματίζω το σαλαβάτι σας. Και ρίχνοντας κάτω στη γη το σαρίκι φόρεσε τον μαύρο σκούφο που είχε κρυμμένο στο στήθος του.
Βλέποντας ο αγάς την αμετάθετη απόφασή του διέταξε να τον συλλάβουν και να τον βασανίσουν αλύπητα. Τόσο πολύ τον βασάνισαν που εξαρθρώθηκαν όλα του τα οστά. Τελικά τον αποκεφάλισαν και έλαβε δύο στεφάνια, της ασκήσεως και του μαρτυρίου.
Κάποτε που είχαν καλέσει τον Γέροντα Βησσαρίωνα σ’ ένα χριστιανικό σπίτι και του έφεραν τα παιδιά να τα ευλογήσει, ένα από αυτά, κοριτσάκι περίπου οκτώ ετών, που είχε κρυφό δαιμόνιο, μαύρισε, έκανε άτακτες κινήσεις και τελικά έπεσε κάτω σα νεκρό. Ο Γέροντας είχε μαζί του λίγο αίμα του Αγίου αλλά, πριν ακόμα προλάβει να σφραγίσει με αυτό το κορίτσι, βγήκε το δαιμόνιο από μέσα του και σηκώθηκε γερό το παιδί. Μέρος των Ιερών Λειψάνων του Αγίου βρίσκονται στη Μονή Κύκκου Κύπρου. Η Ορθόδοξη Εκκλησία εορτάζει τη μνήμη του Αγίου Ιλαρίωνα στις 20 Σεπτεμβρίου.